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构建具有匹配孔径和足够活性位点的有序宏观/中微孔结构是实现Zn2+大容量存储的重要途径，但仍是一个艰巨的挑战。本文报道了通过消除微孔限制效应，同步引入多化学吸附位点来合成磷氮双掺杂分层有序多孔碳(PN-HOPC)的新视角。互联的大孔可以有效地促进长距离传质，中微孔壁可以促进活性位点的可达性。密度泛函理论(DFT)计算表明，P和N共掺杂明显有助于锌离子和质子的可逆吸附/解吸。因此，优化后的PN-HOPC在高容量(211.9 mAh g−1)、高能量密度(169.5 Wh kg−1)和超长寿命(60000次循环后保持99.3%)方面表现出出色的Zn2+存储能力。结合原位拉曼光谱和电化学石英晶体微天平(EQCM)技术的系统非原位测量表明，优越的电化学性能归因于Zn2+、H+和SO42−共吸附机制的协同效应，以及可逆的化学吸附。这项研究不仅为设计先进的碳材料走向实际应用提供了新的见解，而且对锌离子电容器(ZICs)的电荷存储机制也有了更深入的了解。
图文简介
a) PN-HOPC形成过程示意图。b, c) SEM, d, e) TEM, f) HRTEM, g)选择区域电子衍射(SAED)图像，h) PN-HOPC对应的元素映分布。
a) PN-HOPC阴极和Zn阳极在10 mV s−1下的CV曲线。b) 10 mV s−1时的CV曲线，c) 0.2 A g−1时的GCD曲线，d)不同电流密度下zic的比容量。e) PN-HOPC ZIC与已报道ZIC的速率性能比较。f) PN-HOPC ZIC在不同质量载荷下的GCD曲线。g) PN-HOPC ZIC和其他最近报道的ZIC的Ragone图。h) PN-HOPC ZIC在10 A g−1下的循环稳定性。插图显示了前十个周期和最后十个周期的GCD曲线。
a) PN-HOPC ZIC的CV曲线。b)峰值电流与扫描速率之间的线性关系。c)不同扫描速率下快速电容过程的归一化贡献率。d) EIS光谱和模拟等效电路。e)实电容和f)虚电容与频率的关系。g) Z′与ω – 0.5的关系。h)反应过程的相对能量值。i)原始碳、j) N-HOPC和k) PN-HOPC对Zn吸附的电荷密度差异。青色和黄色区域分别表示电荷消耗和电荷积累。灰色、蓝色、橙色、红色、紫色和粉色分别代表C、N、P、O、Zn和H原子。
a) PN-HOPC阴极在0.2 a g−1和非原位时的典型GCD曲线b) Zn 2p, c) S 2p, d, e) c 1s, f) O 1s和g) N 1s的XPS光谱。h) PN-HOPC阴极10 mV s−1的EQCM结果。在i)放电和j)充电过程中质量变化与电荷曲线。k) PN-HOPC的轮廓型原位拉曼光谱。l) PN-HOPC阴极电荷存储机理示意图。
a)软包电池的循环能力。插图是组装好的袋电池ZIC。准固态ZIC性能:b)自放电曲线(附图为准固态ZIC的结构)。c)评价绩效。d) zic单、并联和串联的CV曲线。e)不同弯曲角度下的CV曲线。f)准固态ZIC的能量/功率密度与最近报道的器件的比较。g)在10a g−1下的长期循环能力。h)热湿计设备的照片记录。
论文信息
原文链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202303205
通讯作者：南昌大学陈义旺、谈利承
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